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Carlos María Alfonso Marcelo de Borbón-Dos Sicilias y Borbón-Parma, duc de Calabre et infant d’Espagne, est né le 16 janvier 1938 à Lausanne. C’est le chef de la branche aînée de la Maison royale
des Deux-Siciles et un membre de la famille royale d’Espagne. Carlos de Borbón-Dos Sicilias est le fils d'Alfonso de Borbón-Dos Sicilias (1901-1964), duc de Calabre (it) et infant d’Espagne, et
de son épouse la princesse Alice de Bourbon-Parme (1917).
Par son père, il est l’arrière-arrière-petit-fils du roi Ferdinand II des Deux-Siciles (1810-1859) et l'arrière-petit-fils du roi Alphonse XII d'Espagne (1857-1885). Il est également le cousin
germain du roi Juan Carlos Ier (1938). Le 12 mai 1965, le prince épouse à la Chapelle royale Saint-Louis de Dreux la princesse Anne d'Orléans (1938), fille d'Henri d'Orléans (1908-1999), « comte
de Paris » et prétendant orléaniste au trône de France, et de sa femme la princesse franco-brésilienne Isabelle d'Orléans-Bragance. De cette union naissent cinq enfants :
Carlos Borbón-Dos Sicilias naît en exil à Lausanne, onze jours après son cousin germain, le futur Juan Carlos Ier d'Espagne. Les deux enfants sont d’ailleurs largement élevés ensemble et suivent
la plus grande partie de leur formation dans les mêmes institutions. Ils étudient d’abord en Suisse puis en Espagne, au collège San Isidro de Madrid, et enfin à l’Université de Droit. Là, don
Carlos se spécialise dans les affaires financières et bancaires. Après la mort de son père en 1964, le prince passe un an aux États-Unis où il complète sa formation de juriste des affaires en
effectuant plusieurs stages dans de grandes banques : la Chase Manhattan Bank de New York, la Banque Nationale du Mexique et la Banque Populaire Péruvienne.
De retour en Europe, le « duc de Calabre » parvient, au prix de nombreux compromis, à obtenir la main de la princesse Anne d'Orléans, avec laquelle il est lié depuis leur première rencontre en
1961. Une querelle dynastique oppose en effet les aînés des Bourbons-Siciles aux Orléans depuis que le père de don Carlos a déclaré nulle la renonciation à la succession éventuelle à la couronne
des Deux Siciles fait par son grand-père et s’est proclamé chef de la Maison royale des Deux-Siciles. Carlos partage aujourd’hui son temps entre ses fonctions comme chef de la maison royale des
Deux Siciles, grand-maitre de l’ Ordre sacré et militaire constantinien de Saint-Georges et l’Ordre de Saint Janvier, et des autres hauts fonctions en Espagne et sa propriété de La Toledana, dans
la province de Ciudad Real.
Il est doyen des chevaliers de l'Ordre de la Toison d'Or Espagnole, doyen-président du Conseil des Quatre Ordres Militaires de Santiago, Calatrava, Alcántara et Montesa, commandeur-majeur de
l’Ordre d’Alcántara, président du patronage de la musée de la Marine Espagnole, protecteur de la Royal Corps de la Noblesse de Madrid, maestrante de Seville, Zaragoza, Granada, Valencia y Ronda,
Membre de la Royal Corps de la Noblesse de Catalogne, Membre de la Confraternité de Saint Cáliz de Valence. président de la Confédération Espagnole des Fondations, président de la Confédération
Iberoamericana de Fundaciones, président de la Fondation Comité Espagnole de Collèges de la Monde Uni, président de la Fondation Fondo pour la Protection de la Nature (FONDENA), Patron de la
Fondation San Benito de Alcántara, Patron de la Fondation Banesto. président honoraire de l’Association des Hidalgos. Il est aussi décoré avec le grand croix des Ordres Espagnoles de Mérite
Agricole, de Mérite Militaire avec distinction blanc, et de Mérite de la Marine, grand croix de l’Ordre de Saint Sépulcre de Jérusalem, Banda de l’Ordre Mexicain de l’Aigle Aztec, etc.
Depuis la mort de son père le 3 février 1964 et malgré l'acte de Cannes signé par de son grand-père Carlos Borbón-Dos Sicilias, don Carlos Borbón-Dos Sicilias se déclare « duc de Calabre », «
comte de Caserte » et prétendant au trône royal des Deux-Siciles. L'acte de Cannes, du 14 décembre 1900, était une renonciation conditionnelle à la succession éventuelle à la couronne des Deux
Siciles, sujet à les prescriptions de la pragmatique de Charles III de 6 octobre 1759 ; cet acte a demandé la séparation des couronnes d’Espagne et des Deux Siciles, conditions que n’existe pas
en 1900. L'acte de Cannes n'a pas dit une mention de la dignité du chef de la famille royale, ni au grand maitrise de l'Ordre Constantinien de Saint Georges, un dignité que descend par
primogéniture comme successeur et héritier légitime de la maison de Farnese.
Cependant, cette proclamation est contestée par son grand-oncle de la branche cadette, le prince Rénier de Bourbon-Siciles, et par ses successeurs Ferdinand et Charles). La légitimité des
revendications de don Alfonso sont reconnus par le Comte de Barcelone et son fils le présent Roi d’Espagne, Robert II, duc de Parme, Duarte Nuño, duc de Bragance, Infant don Jaime, duc d’Anjou et
de Ségovie, le Roi Paul et Constantin II des Hellènes, le Roi Siméon de Bulgarie, et le Prince Pedro-Gastaõ de Orléans et Bragance qui sont tous acceptés le collier de l’Ordre sacré et militaire
constantinien de Saint-Georges de l'Infant don Alfonso. L’Archiduc Othon d’Autriche était reçu par l'Infant don Carlos comme chevalier de l’Ordre de Saint Janvier et le Prince Héréditaire
Alexandre II de Yougoslavie est aussi Bailli de Justice de l’Ordre Constantinien.
En 1964, alors âgé de 26 ans, le prince reçoit l’Ordre de la Toison d’or des mains du prétendant espagnol don Juan de Bourbon, comte de Barcelone. Depuis le 16 décembre 1994, le « duc de Calabre
» est par ailleurs infant d'Espagne, titre concédé par grâce exceptionnelle du roi Juan-Carlos. Don Carlos et sa mère, la princesse Alice de Bourbon-Parme, sont donc les seules personnes, en
Espagne, à jouir du prédicat d’Altesses royales, en dehors des descendants du roi et du prince des Asturies.